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Estratto dagli atti del 14° Congresso C.T.E. Mantova, 7-8-9 novembre 2002

 

LA DIFFUSIONE DEGLI IONI CLORURO IN CALCESTRUZZI

ESPOSTI AD AMBIENTE MARINO TEMPERATO


GIAN LUCA GUERRINI, CTG – Italcementi Group, Bergamo
MASSIMO BORSA, Italcementi, Laboratorio di Brindisi
GIUSEPPE MENSITIERI, Università di Napoli

SUMMARY

     The paper describes some interesting aspects of a broad research program performed by Italcementi in Brindisi, concerning some durability aspects of large concrete structures exposed to a temperate marine environment (such as the Mediterranean Sea, for example).
     This research is aimed to define, to model and to verify the deterioration mechanisms of a concrete subjected to the chlorides attack, in presence of significant environmental factors (e.g. temperature, humidity).
     A mathematical model is here described, which would be useful for predicting the chloride ions penetration into the concrete, considering the possible climate changes which could strongly influence the kinetics of this attack. (temperature, humidity). 
     Furthermore, a short description of accelerated permeation tests and full-scale experimental tests performed to validate the model and gather experimental data is given. One of the main objectives of this work is to provide some adequate tools for the designers, in order to calculate the concrete structures capable to guarantee a service life longer than a hundred years.


1. INTRODUZIONE

     Il crescente interesse degli ultimi 20 anni per lo studio della vita di servizio delle strutture in calcestruzzo armato esposte all’ambiente marino, manifestatosi nei ricercatori e progettisti di diversi paesi di tutto il mondo, ha posto la base per lo sviluppo del progetto di ricerca in svolgimento da parte del Gruppo Italcementi sulla durabilità delle strutture in ambiente marino a clima temperato.
     Le ricerche sui fattori che influiscono sulla durabilità del calcestruzzo in ambiente marino, hanno fornito un insieme di dati e di modelli che sembra soddisfacente per minimizzare la probabilità di deterioramento di strutture esposte in climi freddi, mentre è insufficiente nel caso di esposizione in ambienti marini a clima caldo. In ogni caso, le prescrizioni per il calcestruzzo nelle strutture marine è basato tradizionalmente sul buonsenso piuttosto che su prestazioni documentate, pur soddisfacendo le normative e le prescrizioni in vigore sulle classi di esposizione del calcestruzzo (EN 206).
     In realtà, per il clima mediterraneo, o in altre condizioni di esposizione a temperature elevate, ai fini della progettazione di un mix-design in grado di assicurare una vita in servizio superiore ai cento anni, il progettista dovrebbe disporre di un modello affidabile del processo di penetrazione dei cloruri e di un insieme significativo di dati.
     E’ necessario quindi svolgere una ricerca mirata per chiarire completamente l’interazione dei vari costituenti del cemento con gli ioni potenzialmente aggressivi presenti nell’acqua marina come cloruri, magnesio e solfati [1]. Inoltre, ulteriori ricerche sono indispensabili per correlare i parametri fisici della struttura studiata che controllano la permeabilità e la resistenza, con i parametri chimici che controllano la natura, la quantità e la velocità di formazione dei prodotti che generano l’espansione interna.
     Le condizioni di esposizione del calcestruzzo all’ambiente marino risultano differenti in relazione alle seguenti zone (Figura 1), [2]:
1) zona completamente sommersa;
2) zona degli spruzzi;
3) zona atmosferica, completamente emersa.
     In alcuni casi cui sono stati proposti dei modelli matematici per rappresentare la correlazione fra concentrazione degli ioni cloruro ed il tempo, tenendo conto anche della temperatura, ma in effetti si è trattato di modelli empirici ottenuti dalla soluzione della seconda legge di Fick, proposta ad es. in [3], in cui si è rappresentato il coefficiente di diffusione con un’espressione del tipo Deff=K1(T)K2(t)D0.
     I modelli matematici devono tenere conto delle suddette zone di esposizione attraverso la opportuna variazione delle specifiche condizioni al contorno. Lo studio del trasporto di ioni cloruri all’interno di strutture in calcestruzzo è reso particolarmente difficile dalla complessità chimica e strutturale di tale materiale. Inoltre il clima, in particolare la temperatura e l’umidità ambientale oltre che la temperatura del mare, influenzano i processi coinvolti nella penetrazione dello ione cloruro in maniera determinante.
     Per questi motivi, si è reso necessario uno studio volto alla determinazione dei parametri fondamentali per la modellazione della cinetica di penetrazione dei cloruri nelle strutture in calcestruzzo armato esposte ai climi temperati quali si riscontrano nel Mare Mediterraneo, Figura 2.
     Per quanto riguarda i calcestruzzi, sono state scelte delle composizioni in relazione a differenti tipi di legante, che sono state preparate e caratterizzate in laboratorio.
      La taratura e definizione finale del modello, è previsto che avvenga attraverso la realizzazione di prove accelerate di laboratorio e di prove sul campo a lungo termine, acquisendo dati provenienti da campioni di calcestruzzo, strumentati e non, esposti sul sito sperimentale realizzato presso il porto di Brindisi (Lega Navale) (Figura 3).

 

1.1 MODELLI PRESENTI IN LETTERATURA


     Esistono diversi modelli matematici che, attraverso l’uso combinato di test di laboratorio e prove reali di campo, simulano il fenomeno fisico della diffusione dello ione cloruro nel calcestruzzo.Tali modelli sono stati teorizzati e messi a principalmente nei paesi dell’Europa settentrionale e in America. In [4, 5 e 6] sono riportati alcuni dei più conosciuti ed utilizzati.

 


Figura 1. Condizioni di esposizione [2]


Figura 2. Schema del progetto di ricerca


Figura 3. Sito di esposizione (Porto di Brindisi)


     Il modello ClinConc [4], sviluppato in Svezia da Lars-Olof Nilsson e Tang Luping, descrive il fenomeno di penetrazione dei cloruri come puramente diffusivo, risultando pertanto attinente principalmente al caso di calcestruzzo sommerso, dove il trasporto di umidità gioca un ruolo trascurabile.
     Il modello HETEK [5] realizzato da Ervin Poulsen in Danimarca, si basa sulla soluzione esatta della seconda equazione di Fick nel caso di coefficiente di diffusione variabile nel tempo. In tal senso, esso è in grado di tenere conto delle variazioni del coefficiente di diffusione dovute alla variazione nel tempo, ma non nello spazio, di temperatura e di concentrazione. Pertanto, il modello non si adatta a condizioni di elevata variabilità nello spazio delle grandezze che controllano il trasporto (temperatura, umidità e concentrazione) dando quindi buoni risultati principalmente per le strutture sommerse. Il limite principale di tale modello è di non correlare il trasporto di cloruri nel materiale alle sue specifiche caratteristiche microstrutturali, che lo rende non molto flessibile quando si utilizzano differenti tipologie di materiali.
     Il modello “U of T” [6], sviluppato da Bentz e Thomas in Canada, approccia il problema in maniera più rigorosa e corrispondente alle caratteristiche del materiale ma è estremamente semplificativo in alcuni passaggi matematici, prevedendo in maniera non corretta il profilo di cloruri liberi all’equilibrio.

 

1.2 DESCRIZIONE DEL PROCESSO E DEL MODELLO PROPOSTO


     Il modello proposto nel presente lavoro affronta il problema della determinazione della cinetica di penetrazione dei cloruri in maniera simile a quanto fatto da Bentz e Thomas ma si basa su un’equazione di bilancio di massa in termini di concentrazione totale di cloruri, che risulta corretta in termini matematici. Il modello che abbiamo implementato e che stiamo presentando, presenta analogie matematiche con l’approccio proposto da Martin-Pérez et al [7], sebbene la soluzione adottata è stata quella di scrivere il bilancio sulla concentrazione degli ioni totali (scegliendo poi il tipo di equilibrio tra ioni liberi e legati) anziché su quelli liberi.
     Il fenomeno fisico da modellare è quello del trasporto di massa all’interno di un mezzo poroso. In questo caso, il trasporto degli ioni cloro può avvenire, a livello microscopico, nella porosità della fase cemento e della zona di transizione cemento-aggregato, grazie al moto degli ioni nella fase liquida acquosa (pore solution) che si trova depositata sulla superficie dei pori stessi [3, 8]; a livello mesoscopico può avvenire mediante la diffusione nella fase gel. Inoltre è opportuno considerare anche le possibili reazioni dei cloruri con la matrice cementizia. I contributi al trasporto sono di tipo diffusivo, convettivo oltre che reattivo.
     La penetrazione dello ione cloruro è stata modellata attraverso un sistema di equazioni ottenute scrivendo il bilancio di energia ed il bilancio di massa relativo all’umidità ed agli ioni cloruro. Il bilancio di massa relativo allo ione cloruro tiene conto, mediante un termine diffusivo alla Fick opportunamente modificato, della variabilità del coefficiente di diffusione con la concentrazione, interpretandola secondo il “Dual mobility model”, con il tempo e con l’umidità [9].
     Le equazioni di bilancio scritte sono le seguenti:

 

dove r è la densità del calcestruzzo, cp il calore specifico, T la temperatura, t il tempo di esposizione, l la conducibilità del calcestruzzo, h l’umidità del calcestruzzo, C la concentrazione totale di ioni cloruro, D il coefficiente di diffusione degli ioni cloruro, Dh quello dell’umidità, we la quantità di acqua evaporabile Cb la concentrazione di ioni cloruro legati, Cf quella degli ioni liberi, Jh il flusso di umidità, kreaz la costante di reazione ed n l’ordine della reazione.
fe(h) è il termine che descrive il trasporto di umidità che avviene per capillarità, hc è l’umidità critica che rappresenta una soglia al di sotto della quale la diffusività dello ione cloruro all’interno del calcestruzzo si riduce notevolmente; tiene conto delle variazioni dovute alla stagionatura del calcestruzzo dove m è un parametro che dipende dal rapporto acqua/cemento. Si è assunto che l’adsorbimento della specie ionica avvenga secondo un meccanismo alla Langmuir e che l’equilibrio tra la specie mobile Cf e quella immobilizzata Cb si realizzi istantaneamente [10-12]. Inoltre, si è previsto anche il caso di parziale mobilità della specie ionica legata introducendo il rapporto R tra la Dcb e Dcf. Il modello è stato sviluppato considerando condizioni iniziali ed al contorno variabili in dipendenza sia della zona di esposizione desiderata, sia del tempo. Il metodo numerico alle differenze finite (linearizzazione) utilizzato per risolvere le equazioni differenziali è di tipo semi-implicito, ovvero noto il profilo al tempo n impone il bilancio di massa al tempo (n+1/2) e determina quale deve essere il profilo al tempo (n+1) che soddisfa il bilancio di massa. I parametri richiesti dal programma sono il rapporto acqua/cemento (a/c), la composizione del materiale, la temperatura e l’umidità ambientale ed il coefficiente di diffusione effettivo del calcestruzzo.


 

2. METODI PER LA VALUTAZIONE DELLA DURABILITA’ DEI CALCESTRUZZI NEI RIGUARDI DEI CLORURI


     I metodi per determinare la diffusione dei cloruri possono essere classificati in tre tipologie: stato stazionario, stato non stazionario e metodi rapidi, con utilizzo di un campo elettrico. L’ultimo tipo di metodo conduce ioni cloruro nel calcestruzzo, normalmente mediante un campo elettrico e perciò permette una rapida valutazione della diffusione dei cloruri nel calcestruzzo, soprattutto in quello ad alte prestazioni. 
     Esistono differenti apparecchiature e diverse procedure di prova per i diversi metodi di prova proposti, ed ognuno giunge alla determinazione di un coefficiente di diffusione di ioni cloruro da utilizzare nel modello di previsione dell’attacco. Dato che i coefficienti calcolati differiscono a seconda dei modelli, si sta cercando di affinare le procedure per riuscire ad ottenere valori confrontabili.

 


Figura 4. Metodi per la determinazione della penetrazione dei cloruri


1) Metodo standard – lunga durata
Norma UNI 7928 – “Determinazione della penetrabilità dello ione cloruro” [3]. Il metodo richiede tempi lunghi di esecuzione e consiste nel determinare la profondità di penetrazione di ioni cloruro in un provino di calcestruzzo posto a contatto con una soluzione di cloruro di calcio, mediante reagenti chimici – fluoresceina e nitrato di argento – da qui anche il nome di “metodo colorimetrico”.


2) Metodi accelerati di laboratorio – breve durata

A - ASTM C1202/94 - AASHTO T 277
(applicazione di un campo elettrico tra le due facce di un provino cilindrico) 
Il metodo di prova consiste nel monitorare, per un periodo di 6 ore, la corrente che passa per effetto di una differenza di potenziale di 60 V tra due elettrodi posti in una soluzione in due contenitori, separati da una provino cilindrico di calcestruzzo di diametro pari a 100 mm e spessore pari a 50 mm, Figura 5. Dalla corrente misurata, si ricava la carica totale passante espressa in Coulomb, che dipenderà dalle caratteristiche resistive del calcestruzzo e quindi dalla resistenza alla penetrazione agli ioni cloruro. Prima di eseguire la prova, dopo la stagionatura, si effettua un opportuno condizionamento del provino, saturando il provino stesso sotto vuoto per 24 ore. Il risultato della prova è la carica totale espresso in Coulomb (integrazione della corrente passante attraverso il provino), ma è difficile legare tale valore alla diffusione dello ione cloruro.

B - Metodo di Tang Luping (prova allo stato non stazionario con applicazione di un campo elettrico) – metodo NT BUILD 492
Per la sua realizzazione, si utilizza un campione cilindrico di calcestruzzo di diametro 100mm e spessore 50 mm, sigillato con plastica sulla superficie laterale, in modo da inibire l’eventuale passaggio degli ioni lungo le pareti.
I campioni di calcestruzzo sono confezionati in cilindri e stagionati in camere di stagionatura per tutto il tempo che precede la prova. Prima di effettuare la prova vera e propria, il provino da utilizzare deve essere condizionato, saturandolo sotto vuoto per un giorno con una soluzione basica. Al termine di questa fase si può dare inizio alla prova vera e propria che consiste nel porre il calcestruzzo all’interno di una vasca in cui vi è una soluzione basica concentrata in cloruri (Figura 6), versare sulla sommità del campione 500 ml di soluzione 0.3 M di K(OH) ed applicare una differenza di potenziale pari a ± 30V per un periodo che dipende dal valore della corrente iniziale misurata [13].

Al termine della prova di penetrazione dei cloruri nel provino, attraverso il metodo colorimetrico (con nitrato di argento) e si inserisce il dato trovato in una relazione, da cui si ricava il coefficiente di diffusione.

 

Figura 5. Metodo ASTM C1202 – AASHTO T277

 

C - Metodo rapido (cella di diffusione)
Il valore del coefficiente di diffusione richiesto nel modello può essere determinato in maniera rapida attraverso prove accelerate di migrazione dei cloruri sotto l’azione di un campo elettrico utilizzando una cella di diffusione opportunamente allestita, Figura 7.
Tale apparato è costituito da due semicelle: una catodica e una anodica. In entrambe è stata posta una soluzione 0.3M di NaOH con la quale è stato preventivamente saturato sotto vuoto il campione di calcestruzzo (diametro pari a 10 cm e spessore pari a 4 cm) che separa le suddette semicelle. Nella semicella catodica, all’atto dell’esposizione al campo elettrico, è stata aggiunto NaCl per ottenere una soluzione al 3% in peso. In questo modo è possibile determinare, attraverso misure di concentrazione del cloruro nella semicella anodica, il flusso allo stato stazionario e di conseguenza il coefficiente di diffusione [7].

 

Figura 6. Metodo di Tang Luping: schema di prova


Figura 7. Cella per prove di diffusione


 

3. RISULTATI SPERIMENTALI


3.1 PROPRIETA’ FISICO-MECCANICHE DEI CALCESTRUZZI REALIZZATI

MATERIALI


Per la ricerca in atto, si è deciso di valutare le prestazioni di alcune tipologie di calcestruzzi esposte all’ambiente marino, sviluppando sei formulati a base di diversi leganti cementizi. Per ogni formulato, sono state ottimizzate in laboratorio le composizioni secondo le prescrizioni della EN 206 per la classe di esposizione prevista (XS), in particolare i dosaggi di legante ed il rapporto acqua/cemento, ottenendo per tutti il valore iniziale di classe di consistenza (S5) ed un valore di resistenza alla compressione di almeno 75 MPa. I formulati sono stati realizzati con cementi di differente tipologia (CEM I 52,5 R, CEM III/A 42,5 N, CEM IV/A 42,5R e leganti a base di CEM I 52,5R e pozzolana) e aggregati calcarei provenienti dalla cava Vinci di Fasano (Br), aventi un diametro massimo di 20 mm. Sono stati utilizzati, inoltre, nella fase di messa a punto degli impasti, materiali pozzolanici aggiunti separatamente al cemento CEM I, quali microsilice, loppa granulata finemente macinata e cenere volante; infine, per ottenere rapporti acqua/cemento minori di 0,5 (tra 0,35 e 0,45) si è utilizzato un superfluidificante acrilico.

PROPRIETA’ FISICO-MECCANICHE

Nella Tabella 1 si riportano i valori delle proprietà fisico-meccaniche relativi ai formulati ottimizzati, distinti per tipo di legante cementizio, dopo 28 giorni di maturazione. In particolare, essi si riferiscono alla resistenza alla compressione (Rc), al modulo elastico dinamico (E), al coefficiente di diffusione (DCl)ed al coefficiente di permeabilità all’ossigeno (PO2).

 

Tabella 1. Proprietà fisico-meccaniche


Per il controllo dei formulati realizzati durante la fase di sperimentazione in laboratorio, si è scelto di utilizzare il metodo rapido di Tang Luping per calcolare il relativo coefficiente di diffusione ai cloruri. In questo modo, si è potuto avere una risposta rapida, efficiente e riproducibile. Le caratteristiche salienti di tale metodo sono:
- semplicità dell’attrezzatura;
- condizionamento semplice ed efficace;
- breve durata della prova;
- determinazione del coefficiente di diffusione ai cloruri nel calcestruzzo prossimo a quello rilevabile su campo;
- possibilità di determinare il profilo di concentrazione dei cloruri attraverso l’analisi chimica sulle fette di provino preventivamente tagliato e condizionato.
Dalle prove eseguite, è emerso che con i formulati a base di solo cemento Portland si ottengano buoni risultati (resistenza tra i 90 e i 105 MPa, modulo elastico tra i 40 e i 45 GPa e coefficiente di diffusione ai cloruri intorno ai 5*10-12 m2 /s), anche se la resistenza alla diffusione degli ioni cloruro è risultata migliorata con l’uso di leganti a base di cemento Pozzolanico e d’altoforno (DCl < 5*10-12 m2/s), e si è attestata su valori ottimali di 2-3*10-12 m2/s e di 9*10-13 m2/s con i leganti a base di cemento Portland e ceneri volanti e/o microsilice, rispettivamente (in quest’ultimo caso, però, a discapito della perdita di lavorabilità).
I valori del coefficiente di permeabilità all’ossigeno sono calcolati con una metodologia interna e sono da considerare in senso relativo.

3.2 UTILIZZO DEL MODELLO PER LA SIMULAZIONE DEI PROFILI DI CLORURI

A titolo di esempio, nella Figura 8 si riportano le simulazioni dei profili di concentrazione dei cloruri totali e liberi, al variare del tempo di immersione nel caso di calcestruzzo completamente sommerso. Questo è il caso di calcestruzzo completamente saturato e quindi i termini di capillarità per l’umidità e di convezione per la concentrazione dei cloruri risultano nulli. Per tale simulazione, sono stati utilizzati sia dati di letteratura che sperimentali, fissando la concentrazione superficiale dei cloruri a 20 kg/m3 di calcestruzzo in condizioni di temperatura costante pari a 25°C [7]. Il valore del coefficiente di diffusione richiesto nel modello è stato determinato in maniera rapida attraverso le prove accelerate di migrazione dei cloruri sotto l’azione di un campo elettrico utilizzando una cella di diffusione prima descritta, Figura 7, ed è risultato pari a 6.7 10-12m2/sec.

 


Figura 8. Profilo di concentrazione con condizioni al contorno costanti


Nella Figura 8 si nota la grossa differenza tra i valori di concentrazione di cloruri liberi e totali che è dovuta alla notevole distanza dalla condizione di saturazione la quale, in base ai dati in letteratura, risulta pari a 2 [% massa di calcestruzzo].
Da tale simulazione risulta che nelle condizioni di esposizioni descritte, alle temperature caratteristiche dei climi temperati, scegliendo lo spessore di copriferro di 70 mm (spessore raccomandato dalla normativa tecnica di settore per esposizione in ambienti aggressivi) ed il valore di soglia dei cloruri (concentrazione minima dei cloruri alla quale il ferro risulta depassivato) pari a circa 0,6 [% massa di calcestruzzo], tale valore viene raggiunto dopo 50 anni di esposizione.

 

 

4. PROVE IN SITU


Al fine di validare il modello matematico sviluppato, e per avere informazioni sulla durabilità dei calcestruzzi attraverso prove reali di esposizione, è stato costruito un sito di esposizione in acqua dove sono stati collocati dei manufatti realizzati con i calcestruzzi messi a punto in laboratorio. Il sito di esposizione consiste di una banchina galleggiante, alloggiata nel porto di Brindisi, ed è dotato di una centralina di acquisizione dati che analizza i segnali provenienti dai sensori immersi nei calcestruzzi esposti e li trasmette via modem al laboratorio, Figura 3. Di ogni formulato di calcestruzzo sono stati preparati: (a) tre blocchi di dimensioni 70x100x15 cm, rinforzato con ferri di armatura, contenenti dei sensori di temperatura, umidità e elettrodi di riferimento per la misura del potenziale dei ferri, Figura 9; (b) tre blocchi identici senza armatura e sensori, su cui effettuare periodicamente dei carotaggi per monitorare l’andamento del profilo di concentrazione dei cloruri nel tempo.
La sperimentazione è in corso dall’inizio del 2002 e proseguirà per alcuni anni, per una corretta taratura dei parametri del modello in corso di sviluppo.

Dal punto di vista ingegneristico, i risultati della ricerca potranno essere utilizzati per proporre uno strumento efficiente per la programmazione della vita di servizio delle grandi opere e per l’aggiornamento di normative e raccomandazioni italiane ed europee al riguardo. In effetti, le attuali normative europee (es. Eurocodici) si basano su modelli ricavati in base a risultati sperimentali ottenuti dal monitoraggio di calcestruzzi esposti in ambiente marino, ma in climi freddi (Oceano Atlantico e Mare del Nord) che, fra l’altro, hanno dimostrato l’inadeguatezza dei tests accelerati per valutare le prestazioni dei materiali. Tali modelli non sono quindi idonei a rappresentare le condizioni ambientali esistenti in climi più caldi ed il solo utilizzo di test accelerati non sarebbe accettato a livello internazionale. Per numerosi progetti di rilevanti strutture marine in calcestruzzo, come per esempio porti, dighe, ponti e gallerie marine esposti ad ambienti severi, l’aumento del tempo di vita di servizio, la riduzione della manutenzione e dei costi di ripristino si tradurrebbero in un enorme risparmio di costi.

 

Figura 9. Strumentazione utilizzata per il monitoraggio di umidità e

temperatura all’interno delle lastre esposte

5. CONCLUSIONI

E’ stato proposto un nuovo approccio per sviluppare un modello per la diffusione di ioni cloruro in calcestruzzi esposti in ambienti marini temperati.
Nel modello viene considerato in maniera rigorosa l’effetto delle variazioni delle condizioni ambientali esterne ed in particolare della temperatura e dell’umidità.
Sulla base di prove di laboratorio accelerate e di dati acquisiti nel sito di esposizione predisposto a Brindisi, si intende validare il modello e calibrarlo, al fine di proporre uno strumento che possa essere utilizzato dai progettisti per il dimensionamento di strutture esposte alle condizioni ambientali sopra descritte.
Con tale ricerca ci si propone infine di individuare le tipologie di calcestruzzo ad elevate prestazioniche possono essere utilizzate per applicazioni in ambiente marino mediterraneo.


RINGRAZIAMENTI

Il progetto di ricerca qui descritto “Durabilità delle costruzioni in calcestruzzo armato in ambiente marino e lagunare nei climi temperati” è parzialmente finanziato dal MURST-MIUR (Ministero dell’Istruzione, dell’Università e della Ricerca).
Gli autori ringraziano Luigi Sanguigno (DIMP – Università di Napoli) e Marino Lavorgna (ITMCCNR Istituto di Tecnologia dei Materiali Compositi, Napoli) per la loro collaborazione nello sviluppo ed implementazione del modello.


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